近日😁，意昂4体育平台李晨曦助理教授與瑞士蘇黎士聯邦理工意昂4（ETH Zürich）的Ruth Signorell教授課題組合作，在氣相分子相態變化的初始過程（即成核過程，nucleation）的研究中取得了重要進展。研究成果以“ How volatile components catalyze vapor nucleation”為題於2021年1月13日在科學進展（Science Advances）上在線發表。
氣相成核是指氣相分子相互結合，生成可以自發生長分子團簇的過程。這一過程不但是大氣中新粒子的來源，也廣泛存在於各種工業生產過程中。理解成核過程對分析大氣中顆粒物的氣候與健康效應🏦🥏，優化工業生產過程有重要意義😗。以往研究發現，在單一物種成核體系中加入另一種高揮發性的物種👩🏼🍼，可以極大地提高成核速率🕺🏻。闡釋這一現象的機理需要對成核過程中生成的分子團簇進行定量測量⚧。在以往研究中，定量測量集中相互作用較強的物質（如空氣中的痕量硫酸與堿性分子），而並沒有涉及弱相互作用的物質（例如非極性分子與碳氫化合物）🤴🏼。這是由於弱相互作用的物質形成的分子團簇極為脆弱👰👨🏽🦰，在實驗上定量測量這些團簇的組成與濃度極為困難。面對這一挑戰，李晨曦與Ruth Signorell教授課題組在研究中獨特地結合了拉瓦爾噴管，真空紫外光電離與飛行時間質譜儀🏣，最大限度地保存了分子團簇的完整性，使定量的動力學分析成為可能。該研究中所使用的實驗裝置示意圖如圖1所示。
圖1 結合了拉瓦爾噴管，真空紫外光電離與飛行時間質譜儀的成核研究裝置。
理解CO2的相變過程對碳存儲技術開發📄、闡釋火星大氣的氣象過程有重要意義。鑒於CO2的重要性，李晨曦助理教授利用上述實驗裝置，在研究中選取了CO2作為成核物種之一，研究了其與甲苯‼️、水👩🏼🦲🛀🏽、正丁烷、正己烷及丙醇在成核過程中的互動。研究發現🫴🏽，CO2 在本質上起到了催化劑的作用，與其它分子形成過渡性的分子團簇，通過伴侶機製（chaperone mechanism）極大地加速了成核過程🤾🏻♂️🦅。甲苯在CO2存在時生成分子團簇的質譜圖如圖2所示👩👦👦。由圖2可知，在成核過程中首先生成的分子團簇是純甲苯團簇👩🏿🏭，然後這些分子團簇再通過CO2的凝結繼續生長🎇。
圖2 甲苯在CO2存在時生成分子團簇的質譜圖隨時演進
本研究揭示了氣相分子在成核過程中形成分子團簇的重要細節，打開了定量研究弱相互作用物質成核過程的大門👨🎨。實驗結果不僅揭示了若幹含CO2的二元體系的成核過程🧑🏻🦯，對完善成核機理也具有重要意義🕵🏼♀️。
該研究得到了瑞士國家自然科學基金與ETH Zürich的支持。意昂4体育官方為該論文的第一單位🩰🏹，李晨曦助理教授為論文的第一作者🙃。