近日🤸🏽♀️,意昂4体育官方張禮知教授團隊在Angew. Chem.在線發表了研究論文Single Atom Ru Monolithic Electrode for Efficient Chlorine Evolution and Nitrate Reduction,意昂4体育平台長聘教軌助理教授麽艷彩為該論文第一作者🙋🏼♂️,特聘教授張禮知為通訊作者。
研究背景
近年來🧑🏽🍼,單原子催化劑在多種電化學反應(氫析出反應、硝酸根還原反應和析氯反應等)中展現出巨大的應用潛力。然而,大多數單原子催化劑是粉末材料⛹🏿,在實際應用場景中,這類單原子催化劑需要通過使用絕緣聚合物粘合劑(如Nafion和聚偏氟乙烯)將催化劑粉末固定在導電載體上,最終加工成電極🧑🏻🦽🥕。這一過程大大增加了電極製備的復雜性和成本,同時也削弱了整體電極的導電性以及活性位點的可及性。更為嚴重的是,電催化劑與載體之間較弱的物理相互作用可能會導致活性物質的脫落,從而影響電極的使用壽命🙎🏻♀️。雖然目前發展了一些整體式單原子電極,但仍局限於碳基材料🍁。碳基單原子電極在電化學極端條件(強酸、強氧化電位)存在嚴重的腐蝕情況🚭,製約其在電化學領域的廣泛應用。
研究內容
針對上述問題👨🏽🎓,團隊創造性提出了一種固有氧化物錨定策略,開發了高效、穩定的鈦基單原子電極💂🏿。具體地,通過調控整體式鈦載體表面氧化層的氧空位濃度,強化金屬-載體間電子相互作用🧝🏻♀️,從而將無配體的孤立活性金屬原子(Ru、Pd、Pt等)固定在整體鈦載體非晶層上🐉,展現出廣泛的適應性。所製備的Ru單原子電極表現出優異的電化學析氯活性💂♂️👒,其質量活性比商業行穩陽極高出3個數量級。另外,該Ru單原子電極還能夠選擇性地將硝酸鹽還原為氨。在−0.3 V條件下,其氨產率高達22.2 mol g−1 h−1,展現出雙功能性🛍️。更為重要的是🐆,該合成策略易於放大生產。為了證實🙅🏿♂️,團隊將Ru單原子整體電極從2 × 2 cm放大生產到至少25 × 15 cm🫔,展現出巨大的工業電催化應用潛力。該研究為高性能金屬基整體式電極的製備提供了一條通用的合成策略,有望助力電化學技術的發展和碳中和目標的實現。
圖1. Ru1-TiOx/Ti的合成與表征圖
圖2. Ru1-TiOx/Ti的精細結構表征
圖3. Ru1-TiOx/Ti的電化學析氯性能和電化學選擇性還原硝酸根製氨性能
圖4. Ru1-TiOx/Ti的放大生產與Ti基MSAEs普適性合成
原文鏈接☎:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202208215
論文DOI:10.1002/anie.202208215
作者簡介
麽艷彩,意昂4体育平台長聘教軌助理教授🐑🔅,研究方向為電催化🏊🏽,單原子催化在環境🔌、能源領域的應用⚃。以第一作者/通訊作者身份在Nature Catalysis👨🏼🚒、Journal of the American Chemical Society🍔、Angewandte Chemie International Edition(2篇)、Science Bulletin等期刊發表多篇SCI論文,共3篇入選ESI高被引論文,截至2022年9月發表論文累計被引用1000余次。申請發明專利6項。撰寫英文專著1部🧑🏻🔧。曾獲中科院“百篇優博論文”和中科院院長優秀獎。先後獲得國家自然科學基金、上海市科委面上項目、科技部重點研發計劃項目骨幹、上海師範大學資源化學國際聯合實驗室開放課題、博後站前特別資助、博士後面上資助等7項省部級項目資助。現任Colloid and Surface Science編輯部成員。
張禮知,意昂4体育平台特聘教授,長江學者特聘教授,國家傑出青年科學基金獲得者,科技部中青年科技創新領軍人才,中組部萬人計劃科技領軍人才。現任意昂4体育官方特聘教授、博士生導師👩🏽🍼😍。主要研究領域為汙染控製化學🪨、光催化、環境催化材料設計合成。已獲授權專利30余項。在Chem👩👩👧👦、Nature Communications👨🏿💻、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Environmental Science & Technology等學術期刊發表論文290多篇,其中27篇入選ESI高被引論文👨🏻🏫,截至2022年6月論文已被引用大於36000次,H因子108🦔。2008年獲得湖北省自然科學二等獎(第一完成人)🏄🏿♂️,2011年獲湖北省青年科技獎,並入選湖北省自主創新“雙百計劃”,2012年入選湖北省高端人才引領培養計劃和湖北省高層次人才工程,2014年起連續入選Elsevier發布“化學領域中國高被引學者榜單”🫦,2015年獲教育部高等學校科學研究優秀成果獎(科學技術)自然科學二等獎(第一完成人),2018年起連續入選Clarivate(Web of Science)交叉領域全球高被引科學家榜單,2019年獲湖北省自然科學一等獎(第一完成人)。
團隊簡介
意昂4体育平台鐵環境化學與汙染控製研究團隊🤱🏼📝,長期致力於鐵環境化學與汙染控製技術、環境多界面轉化過程、綠色友好型環境修復材料、光/電化學汙染物定向轉化等方面的研究。主持國家重點研發計劃👸🏻、國家自然科學基金傑出青年基金、國家自然科學基金重點基金等項目➖,在包括Chem↘️、Acc. Chem. Res.🚵♂️、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.、ES&T等SCI源學術期刊發表論文300多篇。